Development of a practical tritiated water monitor to supervise the discharge of treated water from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

眞田 幸尚; 押切 圭介*; 菅野 麻里奈*; 阿部 智久

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1062, p.169208_1 - 169208_7, 2024/05

https://doi.org/10.1016/j.nima.2024.169208

福島第一原子力発電所(FDNPP)の廃炉作業の一環として、2023年から貯蔵処理水の放出が開始される。本研究では、FDNPPでのバッチサンプリング測定により確認されたトリチウム水の濃度を連続的に監視する実用的なトリチウムモニタを開発した。このモニターは、安価なプラスチックシンチレータペレットからなるフローセル検出器を配置し、3つの検出器による同時測定、ベト検出器、環境線の影響を低減するための鉛遮蔽を組み込んだ。このシステムは、測定時間30分で911Bq L-1の検出限界に達し、これはトリチウム水の排出基準1,500Bq L-1よりも低い。このシステムはまた、線スペクトルを用いて、トリチウム以外の妨害放射性核種やバックグラウンド放射線による妨害の存在を定性的に区別することができる。また、線スペクトルを用いて、トリチウム以外の妨害放射性核種やバックグラウンド放射線による妨害の有無を定性的に区別することができる。

福島前面海域におけるトリチウム存在量の推定とその経時変化; 福島沿岸および沖合のトリチウム存在量と1F貯留量および年間放出管理量との比較

町田 昌彦; 岩田 亜矢子; 山田 進; 乙坂 重嘉*; 小林 卓也; 船坂 英之*; 森田 貴己*

日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 22(1), p.12 - 24, 2023/01

https://doi.org/10.3327/taesj.J22.001

2013年から2021年の1月まで、福島第一原子力発電所周辺の福島沿岸と沖合という二つのエリアで、トリチウムのモニタリングデータからそのインベントリーの経時変化を推定した。それらの結果から沖合のエリアにおけるインベントリー平均量は、1Fに貯留されているトリチウムの凡そ1/5程度であり、その時間変動量は、1F貯留量の1/20程度ということが分かった。これらの結果は、既に海域に存在しているトリチウムのインベントリーが、1F貯留量の放出に際し、無視できないことを示している。また、その沖合の一定のエリアにおけるインベントリーの評価を1960年代にまで遡ると、過去には核実験により、平均して1F貯留量の4倍程のトリチウムインベントリーが1960年代に存在していた他、1960年から1980年代にかけて凡そ30年に渡り、1F貯留量と同程度かそれ以上のインベントリーが存在していたことが分かった。この事実は、過去に既に1F貯留量を瞬時に放出し当該沖合の海域に滞留するとした保守的条件より遥かにトリチウムが海洋中に存在していた時期が長期間あったことを示している。更に、トリチウムのインベントリーを千葉から宮城沖まで含めた領域に拡大し評価すると、現在、1F貯留量の凡そ半分が存在していることが分かる。ここで、トリチウムの被ばく量を魚食を通じた内部被ばくと仮定し、1F貯留量がその拡大領域にて拡散し1年滞留するとした保守的評価をすると、その量は、自然放射線からの寄与の100万分の一程度であり、殆ど無視できることが分かった。

Operando Br K-edge dispersive X-ray absorption fine structure analysis for Br/Br redox mediator for Li-Air batteries

伊藤 仁彦*; 松村 大樹; Song, C.*; 久保 佳美*

ACS Energy Letters (Internet), 7(6), p.2024 - 2028, 2022/06

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.2c00912

The behavior of Br/Br redox mediator (RM), which has been shown to suppress charging overpotential in lithium-air batteries, has been detected for the first time using operando Br K-edge dispersive X-ray absorption fine structure. Br ions in the electrolyte increase monotonically after 30% charging, which indicates that a part of Br formed via the oxidation of Br during charging does not oxidize LiO as RM but gets accumulated in the cell. Consistent with this result, the O evolution efficiency gradually decreases from the initial 100% as the charging progresses, and CO is emitted at the end of the charging. All these results clearly show that the Br/Br RM functions effectively at the beginning of charging but gradually loses its function as charging proceeds.

Microscopic dynamics of lithium diffusion in single crystal of the solid-state electrolyte LaLiTiO (x = 0.13) studied by quasielastic neutron scattering

松浦 直人*; 藤原 靖幸*; 森分 博紀*; 尾原 幸治*; 川北 至信

Physical Review B, 104(9), p.094305_1 - 094305_7, 2021/09

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.104.094305

Quasielastic neutron scattering (QENS) measurements combined with first principles based molecular dynamics calculations were conducted to study the dynamics of Li ions in a solid-state electrolyte LaLiTiO (LLTO) with . By using a large Li-enriched single crystal sample, a QENS signal was clearly observed along the three principal axes [110], [111], and [001] at a temperature () of 600 K. Wave vector dependence of the linewidth of the QENS signal along each direction was explained well using the Chudley-Elliot model for jumps between the A sites of the perovskite lattice through the bottleneck square, which was also supported by molecular dynamics calculations. The estimated self-diffusion coefficient of Li () in the ab plane was slightly larger than that along the c axis, suggesting quasi-isotropic diffusion, that is, the three-dimensional diffusion of Li ions. The decrease in with decreasing was reasonably explained by a thermal activation process with the activation energy determined from ionic-conductivity measurements. Furthermore, the estimated values of the self-diffusion coefficient are comparable to those in the sulfide-based Li ion conductor, LiPS, with 10 times larger ionic conductivity, which clarifies how to understand the Li conduction mechanism in LLTO and LiPS in a unified manner.

Experimental study of the ratios of resonance states in Be for deducing the Be(,)Li reaction rate relevant to the cosmological lithium problem

岩佐 直仁*; 石川 竣喜*; 久保野 茂*; 榊原 昂浩*; 小湊 和也*; 西尾 勝久; 松田 誠; 廣瀬 健太郎; 牧井 宏之; Orlandi, R.; et al.

Physical Review C, 103(1), p.015801_1 - 015801_5, 2021/01

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.103.015801

The Be(He,)Be()Li reaction was studied at (He)=30 MeV to deduce the branching ratios of of resonant state at 18.91 - 20.1 MeV in Be, which are necessary to extract the Be(, )Li reaction rate relevant to the Be destruction in the big bang nucleosynthesis, from the Li(,)Be reaction cross section. The decay protons from Be to the ground and first excited states in Li were well-separately measured. The ratio of the 19.235-MeV state was deduced to be 3.41.9%. The 19.86- and 20.1-MeV states were found to decay dominantly into the first excited and ground states of Li, respectively.

Porous metal-organic frameworks containing reversible disulfide linkages as cathode materials for lithium-ion batteries

清水 剛志*; Wang, H.*; 松村 大樹; 光原 圭*; 太田 俊明*; 吉川 浩史*

ChemSusChem, 13(9), p.2256 - 2263, 2020/05

https://doi.org/10.1002/cssc.201903471

Three porous disulfide-ligand-containing metal-organic frameworks (DS-MOFs) and two nonporous coordination polymers with disulfide ligands (DS-CPs) with various structural dimensionalities were used as cathode active materials in lithium batteries. Charge/discharge performance examinations revealed that only porous DS-MOF-based batteries exhibited significant capacities close to the theoretical values, which was ascribed to the insertion of electrolyte ions into the DS-MOFs. Battery reactions were probed by instrumental analyses. The dual redox reactions of metal ions and disulfide ligands in the MOFs resulted in higher capacities, and the presence of reversible electrochemically dynamic S-S bonds stabilized the cycling performance. Thus, the strategy of S-S moiety trapping in MOFs and the obtained correlation between the structural features and battery performance could contribute to the design of high-performance MOF-based batteries and the practical realization of Li-S batteries.

In situ X-ray absorption fine structure studies of amorphous and crystalline polyoxovanadate cluster cathodes for lithium batteries

Wang, H.*; 磯部 仁*; 松村 大樹; 吉川 浩史*

Journal of Solid State Electrochemistry, 22(7), p.2067 - 2071, 2018/07

https://doi.org/10.1007/s10008-018-3920-4

Amorphous and crystalline MetfV10 electrodes for lithium ion batteries were prepared by mixing MetfV10 with different binders: polyvinylidenefluoride (PVDF) or polytetrafluoroethylene (PTFE). The reaction mechanism was studied using in situ X-ray absorption fine structure (XAFS) and impedance measurements. The X-ray absorption near-edge structure (XANES) results exhibited a 10-electron reduction per the formula of MetfV10 during discharge, resulting in a large capacity. Extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) analyses suggested a slight expansion in the molecular size of MetfV10. The impedance measurements reveal that an increase of discharge capacities for the amorphous cathode is due to lower resistance than in the crystalline cathode. This study presents a rational selection of amorphous or crystalline cathode materials for high power and high energy density lithium batteries.

「もんじゅ」の原子炉格納容器全体漏えい率試験に対する代替露点検出器の実証試験

市川 正一; 千葉 悠介; 大野 史靖; 羽鳥 雅一; 小林 孝典; 上倉 亮一; 走利 信男*; 犬塚 泰輔*; 北野 寛*; 阿部 恒*

JAEA-Research 2016-021, 32 Pages, 2017/02

JAEA-Research-2016-021.pdf:5.0MB

日本原子力研究開発機構は、高速増殖原型炉もんじゅのプラント工程への影響を低減するため、現在、原子炉格納容器全体漏えい率試験で用いている塩化リチウム式露点検出器の代替品として、静電容量式露点検出器の検証試験を実施した。原子炉格納容器全体漏えい率試験(試験条件: 窒素雰囲気、24時間)における静電容量式露点検出器の測定結果は、既存の塩化リチウム式検出器と比較して有意な差は無かった。また、長期検証試験(試験条件: 空気雰囲気、2年間)においては、静電容量式露点検出器は、高精度鏡面式露点検出器との比較の結果、「電気技術規程(原子力編)」の「原子炉格納容器の漏えい率試験規程」に基づく使用前検査時に要求される機器精度(精度: 2.04C)を長期間にわたり有することを確認した。

福島第一原子力発電所現状視察

須藤 俊幸

技術士, 28(11), p.8 - 11, 2016/11

福島第一原子力発電所の事故から5年が経過し、原子力・放射線部会では発電所の現状を自ら確認し、技術士として情報発信すべく見学会を主催した。集合地点から発電所間の移動の際の風景、発電所での各原子炉、汚染水処理、構内、労働環境の改善等の状況について報告する。廃止措置に向けて現場は変化し続け、必ずしも順調とはいえないが粘り強く地道に進展している。関係者の真摯な努力と使命感に感銘を受けた。

環境試料中有機結合型トリチウム(OBT)分析における迅速燃焼装置を用いた前処理法の検討

眞鍋 早知; 松原 菜摘; 三枝 純; 武石 稔

KEK Proceedings 2016-8, p.281 - 285, 2016/10

環境試料中の有機結合型トリチウム(以下、OBT)を分析するために必要な前処理法として石英管燃焼法と迅速燃焼装置を用いた手法がある。東京電力福島第一原子力発電所の事故以降、海産物中のOBTを迅速に評価することが求められており、このためには前処理に要する時間の短縮や操作性の向上等が必要である。そこで、迅速燃焼装置を用いた前処理のうち、燃焼過程について試料の形状や供試量を変化させ、燃焼水の収量、回収率を整理・検討した。